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論文

Dynamics of water in a catalyst layer of a fuel cell by quasielastic neutron scattering

伊藤 華苗; 山田 武*; 篠原 朗大*; 高田 慎一; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 125(39), p.21645 - 21652, 2021/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:28.49(Chemistry, Physical)

The catalyst layer (CL) in polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) plays a critical role in the performance of a PEFC. In this study, we investigate the water dynamics in the CL using quasielastic neutron scattering (QENS) and small-angle neutron scattering. The temperature dependence of the mean square displacement $$<$$u$$^{2}$$$$>$$ shows that the freezing of water does not occur at a melting temperature in the Nafion thin film of the CL, suggesting that the water is confined in a smaller region than $$sim$$15 ${AA}$. The QENS measurements established three kinds of water in the CL: immobile water tightly connected to a sulfonic group, water in a fast mode assigned to free diffusion restricted in a sphere, and water in a slow mode described by a jump diffusion model. Assuming that these three modes were independent, the number of water molecules in each mode was estimated. On discussing the structure and dynamics elucidated in the study, we finally conclude that the coupled model of the fast and slow modes is plausible for describing the diffusion of water confined in the thin Nafion film of the CL.

論文

Water distribution in Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon substrates

伊藤 華苗; 原田 雅史*; 山田 悟史*; 工藤 憲治*; 青木 裕之; 金谷 利治*

Langmuir, 36(43), p.12830 - 12837, 2020/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:57.72(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed H$$_{2}$$O and D$$_{2}$$O double contrast neutron reflectivity measurements on $$sim$$25-nm-thick Nafion thin films on hydrophilic and hydrophobic carbon in water and 80% relative humidity vapor to investigate the depth profile of the water and Nafion distribution. We found a dense Nafion layer at the air or water interface regardless of the carbon hydrophilicity. On the other hand, a water-rich Nafion dense layer was observed at the carbon interface only for hydrophilic carbon. The double contrast measurements provided quantitative information about the depth profile but simultaneously indicated that the sum of the volume occupancies of water and Nafion in the film was less than unity. We assessed the problem based on two possibilities: voids in the film or "residual water", which cannot be exchanged or is difficult to exchange with water outside.

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:62.15(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

論文

MCD measurement at the Tb $$M$$$$_{4,5}$$-edges of Tb$$_{17}$$Fe$$_{x}$$Co$$_{(83-x)}$$ perpendicular magnetization films

安居院 あかね; 水牧 仁一朗*; 朝日 透*; 佐山 淳一*; 松本 幸治*; 森河 剛*; 中谷 健; 松下 智裕*; 逢坂 哲彌*; 三浦 義正*

Transactions of the Magnetics Society of Japan, 4(4-2), p.326 - 329, 2004/11

希土類-遷移金属(RE-TM)アモルファス合金薄膜は、強い垂直磁気異方性を示すという特長により、光磁気ディスクに用いられている。これまで、TbFeCo薄膜の磁気異方性エネルギーや保磁力などの磁気特性につき多くの報告がなされているが、その垂直磁気異方性の起源は明確となっていないのみならず、その磁気特性についてミクロスコピックな測定から得られる物理量との相関について議論した例もない。一方、軟X線磁気円二色性(MCD)分光は元素選択的・軌道選択的測定という特長を持ち、複数の磁性元素で構成される磁性体の磁気的性質を調べるのに威力を発揮する。そこで、われわれはMCD分光によりTbFeCo垂直磁化膜の磁気異方性エネルギーと軌道角運動量の相関を調べた。

論文

Structure of sub-monolayered silicon carbide films

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; Nath, K. G.

Applied Surface Science, 237(1-4), p.176 - 180, 2004/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.95(Chemistry, Physical)

炭化ケイ素(SiC)はシリコンに代わる次世代の半導体物質として期待されている。SiC薄膜の製造法の一つに、有機ケイ素化合物を用いた蒸着法が知られており、ミクロンオーダーの厚みを持つSiC薄膜が合成されている。本研究では、ナノメートルオーダーの厚みを持つ極薄SiCの構造を調べるため、テトラメチルシランを放電気体として用いたイオンビーム蒸着法により1原子層以下のSiCをグラファイト上に堆積させ、その電子構造を放射光光電子分光法,X線吸収微細構造法により調べた。その結果、0.1ナノメーターの厚みの蒸着層を850$$^{circ}$$Cまで加熱すると、バルクのSiCと異なった二次元構造を持つSiCが生成することがわかった。この物質のX線吸収微細構造スペクトルの偏光依存性を測定したところ、Si原子周辺に$$pi$$*軌道的な性質を持つ軌道が存在し、この$$pi$$*軌道が表面に垂直であることがわかった。このことから、得られたSiC膜は、グラファイトと同様な二次元状の構造をとることが明らかとなった。

論文

3-45MeV/u ion beam dosimetry using thin film dosimeters

小嶋 拓治; 須永 博美; 瀧澤 春喜*; 花屋 博秋; 橘 宏行*

Radiation Physics and Chemistry, 68(6), p.975 - 980, 2003/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.9(Chemistry, Physical)

低LET放射線に対する特性が明らかになっている4種のフィルム線量計を3-45MeV/uのイオンビームに応用した。低LET放射線を基準とした線量計の相対応答は、いずれもおよそ1から10MeV/(mg/cm$$^{2}$$)であり、阻止能が高くなるにしたがって徐々に小さくなる。特性を明らかにしたこれらの線量計によるイオンビーム線量測定における不確かさは、フルエンス測定における不確かさを$$pm$$2%含んで$$pm$$5%(1$$sigma$$)より良かった。特性を明らかにしたGaf線量計を用いることにより、それぞれ1及び10$$mu$$mより良い空間分解能で平面及び深度方向の線量分布測定ができることがわかった。

論文

Laser detection of surface acoustic waves as a method of measuring an Ar ion beam modification of carbon thin film

北澤 真一; Putra, P.; 境 誠司; 鳴海 一雅; 楢本 洋; 山本 春也; 千葉 敦也

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.952 - 955, 2003/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.05(Instruments & Instrumentation)

パルス的なエネルギーの衝撃によって発生する弾性波は、衝撃を受けた物質の弾性的な性質を反映する。表面弾性(SAW)は、非破壊的に薄膜の性質を調べるのに有効な手段である。本研究では、パルス・レーザーによって発生したSAWをプローブ・レーザーで検出した。この検出方法で、13keVArイオンによってアモルファスカーボン薄膜が改質される様子を、SAWの伝播速度の変化を観察した。その結果、剛性率の変化により、伝播速度が変化する様子を観測した。

論文

RHEED observation of BaTiO$$_3$$ thin films grown by MBE

米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*

Surface Science, 529(3), p.283 - 287, 2003/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.85(Chemistry, Physical)

強誘電体であるチタン酸バリウム薄膜を厚さ10モノレイヤーでチタン酸ストロンチウム基板上にMBEを用いて作製した。作製は同時蒸着と交互蒸着の2種類の方法で行った。成長中はRHEED観察によって薄膜がエピ成長していることを確認し、成長後はX線回折によって、良質の単結晶薄膜であることを確かめた。

論文

Recent activities and progress on PORE reflectometer

武田 全康; 鳥飼 直也*; 猪野 隆*; 田崎 誠司*

KENS Report-XIV, p.205 - 206, 2003/00

高エネルギー加速器研究機構・物質材料研究所に設置されているPORE偏極中性子反射率計の現状と最近のアップグレードについて報告する。偏極中性子の特徴を活かした磁性薄膜・人工格子の磁気構造の研究を進めるとともに、J-PARC計画で重要となる偏極中性子デバイスの開発も始めた。大きなものとしては、Spin-Exchange法を使った$$^{3}$$He偏極フィルターと、パルス中性子を使ったスピンエコー法の開発である。前者はすでに基礎的な開発が終わり、実際のテストを進める準備を行っているところである。後者は、0.3-0.9nmの波長域でエコーシグナルの観測に成功している。また、偏極中性子集光デバイスを導入することにより、0.8nm以上の波長域で、最大5倍の入射強度の増強に成功した。

論文

Dosimetry for 3-45 MeV/u ion beams using thin film dosimeters

小嶋 拓治; 須永 博美; 瀧澤 春喜; 花屋 博秋; 橘 宏行*

JAERI-Review 2002-035, TIARA Annual Report 2001, p.123 - 124, 2002/11

$$^{60}$$Co$$gamma$$-線や2MeV電子線について特性が十分に明らかにされている、厚さ約10-200mmの薄いフィルム線量計をイオンビーム線量測定に応用した。線量範囲0.005-200kGyを$$pm$$5%以内の精密度でカバーする線量測定技術の開発のため、高精密なフルエンス測定技術の開発とともに、薄いフィルム線量計の応答の線エネルギー付与(LET) 特性研究を行った。また、平面及び深度方向の空間分解能がそれぞれ約1$$mu$$m及び10$$mu$$m未満の線量分布測定技術を開発した。最近の開発成果の概要をまとめて記す。

論文

Preparation of TiO$$_{2}$$-anatase film on Si(001) substrate with TiN and SrTiO$$_{3}$$ as buffer layers

Sugiharuto; 山本 春也; 住田 泰史; 宮下 敦巳

Journal of Physics; Condensed Matter, 13(13), p.2875 - 2881, 2001/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:61.81(Physics, Condensed Matter)

酸素雰囲気中のレーザ蒸着法によりSi(001)基板上にSrTiO$$_{3}$$とTiNをバッファ層としてアナターゼ相TiO$$_{2}$$薄膜をエピタキシャル出来た。アナターゼ相TiO$$_{2}$$薄膜とSrTiO$$_{3}$$/TiNのバッファ層及びSi基板との結晶学的な関係を$$theta$$-2$$theta$$測定と極点図測定のX線回折法により求めた。薄膜の成長方向については、$$rm TiO_{2}langle 001rangle$$/$$rm SrTiO_{3}langle 001rangle$$/$$rm TiNlangle 001rangle$$/$$rm Silangle 001rangle$$の関係があり、面内方向については、$$rm TiO_{2}{110}$$//$$rm SrTiO_{3}{100}$$//$$rm TiN{100}$$//$$rm Si{100}$$の関係があった。アナターゼ相TiO$$_{2}$$の結晶品位はロッキングカーブ測定で、薄膜の組成は2.0MeVの$$^{4}$$Heを用いたラザフォード後方散乱分光(RBS)により求められた。

論文

Application of thin film dosimeters for 3-45MeV/amu ion beams

小嶋 拓治; 須永 博美; 瀧澤 春喜; 橘 宏行

JAERI-Conf 2000-001, p.310 - 313, 2000/03

3-45MeV/amuイオンビームの0.005~200kGyの線量測定を目的として、低LET放射線($$^{60}$$Co-$$gamma$$線またはMeV電子線)について応答特性を既に明らかにした、アラニン、三酢酸セルロース(CTA)等厚さ10-200$$mu$$mのフィルム線量計の応用を行った。まず、ファラデーカップ(FC)を用いたフルエンス測定値の精度を、フルエンスの均一な照射場における熱量計との同時計測により評価した。この結果、数nA/cm$$^{2}$$レベルで両者の比は1.02$$pm$$2%でいずれのむイオンビームについてもよく一致した。次に、FC計測に基づき応答の直線性ある線量域でフィルム線量計を照射し、その応答を低LET放射線の場合と比較した。いずれの線量計も高LETになるに従い応答が徐々に低下する傾向をそれぞれ$$pm$$4%以内の精度で同様に示した。これから、低LET放射線で構成したこれらのフィルム線量計が、適当な補正を加えることによりイオンビームにも応用可能であることを明らかにした。

論文

A Three-step process for epitaxial growth of (111)-oriented C$$_{60}$$ films on alkali-halide substrates

Dai, Z.*; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 敦巳

Thin Solid Films, 360(1), p.28 - 33, 2000/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.65(Materials Science, Multidisciplinary)

熱蒸発法を用いて、C$$_{60}$$薄膜がアルカリ・ハライド基板(KCl(100), KBr(100), NaCl(100))上に成長する条件を調べた研究の報告である。その結果、結晶性に優れた(111)エピタキシャル薄膜を作製するためには、下記の3段階のプロセスを経ることが重要であるとの結論に達した。第1の過程: へき開したアルカリ・ハライド基板の熱処理(500$$^{circ}$$C, 1$$sim$$2hrs, $$sim$$10$$^{-5}$$Pa)。第2の過程: 極端に低い蒸着速度で、数モノレーヤーの超薄膜層を形成。第3の過程: 高い蒸着速度で所定の厚さまで蒸着(1$$sim$$35$AA$^{-1}$$/min., 400$$sim$$550$$^{circ}$$C)。

論文

Dosimetry systems for characteristics study of thin film dosimeters, 4; Fluence measurement and LET characteristics study of film dosimeters

小嶋 拓治; 須永 博美; 瀧澤 春喜; 橘 宏行

JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.100 - 102, 1999/10

3$$sim$$45MeV/amuのイオンビームのフルエンス測定について、これまでに総電荷量5nc/cm$$^{2}$$以上では$$pm$$2%の高い精度が得られている。これに基づき、ファラデーカップのサプレッション電圧の最適化や非照射時の暗電流評価を行い、これ以下の電流域についても$$pm$$2%以内の精度が得られることを明らかにした。また、4種のフィルム線量計のLET特性を低LET放射線の場合に規格化して整理することにより、低LET放射線で得られる校正曲線への補正係数を$$pm$$4%以内で与えた。これにより、これまで着色量等の分布でしかなかった情報を線量分布として表すことが可能となった。このため、積層フィルム中の深度線量分布測定などの応用を進めている。

論文

Structural, optical and electrical properties of laser deposited FeTiO$$_{3}$$ films on C- and A-cut sapphire substrates

Dai, Z.*; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 敦巳

Journal of Applied Physics, 85(10), p.7433 - 7437, 1999/05

 被引用回数:22 パーセンタイル:67.86(Physics, Applied)

酸素分圧を精密に制御することにより、化学量論比が正確にFeTiO$$_{3}$$になった単結晶薄膜を$$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$(0001)及び(1120)上に、レーザー・アブレーション法により合成した。従来この酸化物結晶は、バルクの状態でも化学組成の制御が困難であったが、レーザーの利用と分圧調整法がうまくマッチして、FeTiO$$_{3}$$単結晶薄膜の合成に成功した。さらに光学吸収法により、バンドギャップの値を3.55eVとはじめて決定した。この値は不純物が多くかつ組成比が確かではないバルク物質での値、2.58eVと比較してかなり大きな値となっている。電気的性質は、半導体的特性を有することも明らかになった。FeTiO$$_{3}$$は地球上に豊富に存在する素材であり、高純度、高品質な単結晶膜の基礎物性値の評価により、バンドギャップの大きな、光学分野で利用可能な半導体としての利用が期待される。

論文

Self-mediated growth of single-crystal and entirely(111)-oriented C$$_{60}$$ films on alkali halide substrates

Dai, Z.*; 楢本 洋; 鳴海 一雅; 山本 春也; 宮下 敦巳

Applied Physics Letters, 74(12), p.1686 - 1688, 1999/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.46(Physics, Applied)

各種のアルカリ・ハライド単結晶基板(KCl(100),KBr(100),NaCl(100))上でのC$$_{60}$$薄膜の結晶成長の過程を、成長初期の自己調整過程に着目して、X線回折法によって研究を行った。その結果、成長の初期に蒸着速度を極端に下げて2~3原子層だけ成長させることにより、広い温度範囲(40~120$$^{circ}$$C)と広い蒸着速度範囲(1.5~35$AA/min)$で、C$$_{60}$$(111)エピタキシャル薄膜を成長させることができた。

論文

Semiconductor-metal phase transition in VO$$_{2}$$ films synthesized on $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by oxygen-reactive deposition using a neodymium-doped yttrium aluminium garnet laser

P.Zhu*; 山本 春也; 宮下 敦巳; Wu, Z.*; 鳴海 一雅; 楢本 洋

Philos. Mag. Lett., 79(8), p.603 - 608, 1999/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:45.36(Materials Science, Multidisciplinary)

今までのVO$$_{2}$$薄膜の合成法のうち、レーザー・アブレーション法には、おもにエキシマー・レーザーが用いられてきた。本研究では、可視光(YAG)レーザーを用い、酸素分圧を精密に調整することにより、結晶性及び相転移特性に秀れた薄膜の合成に成功した。X線回折及びイオン散乱実験から、サファイアとの結晶学的整合性に関する一連の結果を証明した。さらに、均質な双晶構造が、再現性の良い相転移特性を示すことにも言及した。

論文

Study on ferroelectric domains in BaTiO$$_3$$ crystalline films and bulk crystals by atomic force and scanning electron microscopies

恒川 信*; 福田 承生*; 尾崎 徹*; 米田 安宏; 岡部 達*; 寺内 暉*

Journal of Applied Physics, 84(2), p.999 - 1002, 1998/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:59.48(Physics, Applied)

チタン酸バリウムは薄膜にすると成長方向にc軸が配向するために、X線や光学顕微鏡などでは面内のドメインを観察することはできない。そこで、面内のドメイン観察を行うために原子間力顕微鏡(AFM)と走査型電子顕微鏡(STM)を用いた。その結果、バルクと同じ90°ドメインの存在が明らかになる一方で、180°ドメインが円形状に分布するなどの薄膜特有のドメインパターンが観察された。

論文

Polymerisation process of 1,6-di(N-carbazolyl)-2,4-hexadiyne epitaxially grown films studied by high-resolution electron microscopy

川瀬 昇*; 磯田 正二*; 倉田 博基; 村田 幸生*; 竹田 賢二*; 小林 隆史*

Polymer, 39(3), p.591 - 597, 1998/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:26.74(Polymer Science)

塩化カリウム単結晶の(001)面上にエピタキシャル成長した1,6-di(N-carbazolyl)-2,4-hexadiyne有機薄膜を、熱処理あるいは電子照射することにより生じる、高分子化の過程について、電子回折法及び高分解能電子顕微鏡法により研究した。電子照射による高分子化は、有機薄膜の方位を保持したまま、ランダムに高分子の結晶核が生成する均一な反応過程であるのに対し、熱処理による高分子化は、薄膜結晶の端の部分で異なる方位を示しながら生長する不均一な反応過程であることが判明した。これらの高分子化の初期過程を高分解電子顕微鏡法により直接観察するのに成功した。

論文

FTIR reflection absorption spectroscopy for organic thin film on ITO substrate

玉田 正男; 越川 博; 細井 文雄; 諏訪 武

Thin Solid Films, 315(1-2), p.40 - 43, 1998/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:55.69(Materials Science, Multidisciplinary)

インジウム・スズ酸化物(ITO)基板上に形成された有機薄膜の赤外反射吸収法(IR-RAS)に必要な3500から600cm$$^{-1}$$の波数領域について、Drudeの自由電子モデルに基づいた計算によりITO基板の誘電率を求めた。その値を用いて、ポリビニルカルバゾール(PVC$$_{2}$$)薄膜がITO基板上にある場合の赤外光の反射率の利得を上記の各波数で計算することにより反射スペクトルを求めた。その結果、2000cm$$^{-1}$$以下の波数領域では歪みのない反射スペクトルが得られた。また、ITO基板上へのPVC$$_{2}$$の蒸着過程における同波数領域でのPVC$$_{2}$$のその場観察反射スペクトルのピーク強度は膜厚に比例していた。以上のことから、2000cm$$^{-1}$$以下の波数領域においては、ITO基板上の有機薄膜のIR-RASによる分析、さらに蒸着過程のIR-RASによるその場観察が可能であることを示した。

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